1921年，16岁的林徽因游历欧洲，在英伦期间，结识了当时正在英国留学的徐志摩。当时徐志摩已是一个两岁孩子的父亲。林徽因被徐志摩渊博的知识，风雅的谈吐、英俊的外貌所吸引。而徐志摩也被林徽因出众的才华与美丽所吸引，对她评价甚高，为林徽因写过很多情诗。

在后来的《猛虎集序》中有提到，他在二十四岁以前，与诗“完全没有相干”，是与林徽因的相遇，激发了他的新诗创作。同年3月与发妻张幼仪提出离婚。之后，他们一起组织新月社活动，并常有书信来往。

1924年泰戈尔访华期间，徐志摩和林徽因共同