1927年2月18日，北伐军占领杭州。次日，爱国青年钱之光带着简单的行李，乘船从诸暨北上杭州。
钱之光到达杭州后，即经马吉良和宣中禅介绍，在当月加入了中国共产党，并在中共杭州地委秘书处工作。不久，经宣中华委托浙江省经济委员会委员丁济美介绍，钱之光来到两浙盐运使署三科工作，以公开职业为掩护，从事党的秘密工作。
当时因为形势多变，杭州地委规定每晚9至11时集合各处负责人听取汇报，针对各种不同情况分别给以指示。会后，由马吉良将纪录整理成文，由钱之光用米汤密抄在进口信纸的反面，再由马吉良在信纸正面书写应酬文字，装进信封，写上收信人的姓名，密送各处负责人。
4月11日，浙江发生反革命事变，公开身份参加国民党浙江省各级党部的共产党人和进步人士，大都遭到逮捕。宣中禅、何赤华等20余人被关在杭州陆军监狱。
钱之光没有暴露身份，在地委的领导下，坚持对敌斗争。他和宣中禅的爱人来桂清以送铺盖、衣服、盥洗等日用品为名，曾到陆军监狱探望宣中禅。以后，他又多次派党的基本群众莫阿大,带上自己写的字条去看望，向狱中难友传递信息，告诉党组织一直在设法营救他们。宣中禅、何赤华等于7月24日惨遭敌人杀害。
钱之光遵照党组织的指示，冒着危险，以烈士亲属的名义，同宣中禅的爱人来桂清、何赤华的爱人金世桢等，前往刑地收殓烈士遗体。随后将收殓好的烈士遗体交其家属伴送回诸暨家乡安葬。
8月，党组织派沈资田(似莲)组建了杭州盐署党支部。经沈资田提议，由钱之光担任支部书记。
中共浙江省委遭破坏后，党中央决定张秋人接任中共浙江省委书记，他于9月26日到达杭州。一天晚上，张秋人约钱之光到所在华兴旅馆谈话。张秋人简略地谈了当时的形势，问了杭州盐署的一些情况，并告诉钱之光，他今后要在杭州工作，但未说明具体职务。还关照钱之光：“你工作的地方，平时不要用，在最必要时可作联络点用。”
不久，张秋人不幸被捕，被关押在杭州公安局。党中央曾多方设法营救，钱之光找到一个与杭州公安局长熟悉的人，此人姓沈是牌头镇陈求生的岳父。沈自愿给这个局长写了营救信。钱之光与陈求生冒着风险，持信去杭州公安局。这个局长见信表示：张秋人是黄埔军校学生寄押在这里的要犯，我无权处理，请向沈先生致歉。钱之光提出要见张秋人，经同意后，与张秋人见了面，谈了半个小时，将外面的形势和营救情况都告诉了张秋人。
1928年2月8日，张秋人在杭州陆军监狱英勇就义。钱之光获悉此讯，强忍着悲痛，立即拟电报稿，托人发往张秋人家中，告诉张秋人的二哥张银标说：“令弟已故，速来处理后事。”"张银标很快来到杭州，钱之光与他一起赶到清泰门外坟地，怀着极其悲痛的心情，收殓了烈士的遗体，由张银标护送回故乡安葬。
1929年春，钱之光从杭州转移到上海，党中央派熊瑾玎与钱之光接头。熊瑾玎对钱之光说：“你的工作，中央已经研究过，听说你对丝绸行业比较熟悉，现在正想在上海筹建一个丝绸厂，作为党中央的联络点，这个工作由你来负责。”
钱之光接受任务后，经多方努力，不到半年，这个厂就建成了，并以绸缎向市场销售。后来熊瑾玎的爱人朱端绶，常到这个秘密联络点取信。
不久，钱之光又随毛泽民到天津工作了一段时间。鉴于天津搞秘密印刷回旋余地较小，很容易暴露，毛泽民和钱之光于1930年秋回上海请示。党中央经过研究，决定在上海另建新的秘密印刷厂，由毛泽民负责筹建。
在极其艰苦的环境下，钱之光协助毛泽民在上海齐物浦路元兴里筹建的秘密印刷厂，于1931年初投入运行。钱之光改名徐之先，负责印刷厂的对外联系，同时管理绸布庄，以夫妻店的形式作为掩护。印刷厂总的由毛泽民领导，但他不直接到印刷厂来。
同年4月，中共中央负责保卫工作的顾顺章在汉口被捕叛变，危及到党的许多负责同志和机关的安全，迫使党中央立即采取了隐蔽、转移、改变斗争方式和更换接头暗号等紧急措施。毛泽民很快转移去了香港，秘密印刷厂改由左觉农联系，钱之光除了负责秘密印刷厂外，还要兼管鸭绿江路丝绸厂。这个时期，国民党特务，到处设卡，一天，他去丝绸厂后绕路回来，路过黄浦江边时，遇上了“抄靶子”的。钱之光身穿西装，一身阔人打扮，便大大方方地走了过去。“抄靶子”的看到他这等气派和模样，就没有检查，任其过去了。
在3年多的时间里，钱之光负责的中共中央秘密印刷厂，先后搬到梅白克路一幢三层楼房子（现为新昌路 99号）、麦特赫斯脱路一幢三层楼新房子（现在的泰兴路386号）、武定路一幢西式洋房（现在门牌号是181弄12号至14号）、北京西路张家宅路73弄48号等处，前后五易厂址，以极其巧妙的斗争方式坚持工作，及时印刷党的文件和《红旗周报》、《党的建设》、《实话》、《布尔什维克》等刊物，以及各种宣传材料，胜利地完成了这个时期党中央所交给的任务。
1933年春节期间，钱之光向组织提出：因在上海工作时间长，熟人多，不便继续在沪工作，请求到苏区去。组织上同意钱之光去中央苏区。
1933年春夏之交，钱之光离开上海去中央苏区，同行的有钱宝林和杨锦堂。负责护送他们的是秘密交通阿曾。他们从上海乘英国太古洋行的轮船到汕头，几经辗转来到清溪，再跟着苏区交通员到达江西瑞金。
